1. Γέννηση, σπουδές και χειροτονίες
Γεννήθηκε το 1745 στη Δημητσάνα από φτωχή οικογένεια και το κοσμικό του όνομα ήταν Γεώργιος Αγγελόπουλος. Γονείς του ήταν ο βοσκός Ιωάννης και η Ασημίνα Αγγελοπούλου. Μετά τις βασικές σπουδές στο χωριό του, το 1765 πήγε στην Αθήνα για δύο χρόνια, όπου μαθήτευσε παρά τον Δημήτριο Βόδα, ιεροκήρυκα από τα Ιωάννινα. Το 1767 μετέβη στη Σμύρνη, όπου ένας θείος του που υπηρετούσε νεωκόρος στο ναό του Αγίου Γεωργίου τον βοήθησε να σπουδάσει στο περιώνυμο Γυμνάσιο της πόλης για πέντε χρόνια. Από την παιδική του ηλικία ο Γεώργιος Αγγελόπουλος είχε σχέση με τη Μονή Φιλοσόφου της Αρκαδίας, μέσω της οποίας ενισχύθηκε ο έμφυτος ασκητισμός του. Έτσι, αποσύρθηκε στις Στροφάδες στη Ζάκυνθο και στην εκεί Μονή του Αγίου Διονυσίου εκάρη μοναχός λαμβάνοντας το όνομα Γρηγόριος. Από εκεί τον κάλεσε ο Μητροπολίτης Σμύρνης Προκόπιος και τον χειροτόνησε αρχιδιάκονό του. Όταν αργότερα χειροτονήθηκε πρεσβύτερος, επέστρεψε στην Δημητσάνα και έδωσε 1.500 γρόσια για την στέγαση των απόρων φοιτητών. Όταν ο Προκόπιος ανέβηκε στον Οικουμενικό θρόνο (1788) τον χειροτόνησε Μητροπολίτη Σμύρνης.
Το έτος 1783 εκδόθηκαν στη Βενετία «Οι περί ιερωσύνης λόγοι του εν αγίοις πατρός ημών Ιωάννου του Χρυσοστόμου, μεταφρασθέντες εις κοινήν διάλεκτον παρά Γρηγορίου Αρχιδιακόνου», με δαπάνη του Σμυρναίου λογίου Ιωάννου Πιττακού, «εις ωφέλειαν των εκ του ιερού καταλόγου και των βουλομένων λαβείν το αξίωμα της ιερωσύνης». Εδώ η δεύτερη έκδοση, που έγινε στη Σμύρνη.